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基于表面应力效应调控Pd纳米晶的CO2电催化还原性能

       近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室和化学与材料科学学院的曾杰教授课题组与杨金龙教授课题组展开合作,在理解表面应力效应对CO2电催化还原反应的调制方面取得重要进展。研究人员设计合成了Pd单晶八面体纳米晶和孪晶二十面体纳米晶的准模型催化体系,详细阐述了Pd纳米晶表面应力与CO2电催化还原性能之间的内在关联。该成果以“Understanding of Strain Effect in Electrochemical Reduction of CO2: Using Pd Nanostructures as an Ideal Platform”为题发表在《德国应用化学》杂志上(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 3594),论文的共同第一作者是博士后黄宏文,研究生贾欢欢和博士生刘钊。

Pd纳米晶及其CO2电催化还原性能

 

       目前,石油、煤和天然气等传统化石能源的转化过程导致了温室气体CO2的大量排放,加剧了全球气候变暖现象。电催化还原CO2提供了一条将作为排放物的CO2高效转变为高值化学品的新途径,不仅可以在一定程度上缓解温室效应,还可以缓和全球日益增长的能源诉求。简单地说,电催化还原CO2过程是以可再生电能或富余核电作为能源,与电解水耦合从水中获取氢,在比较温和的反应条件一步直接获得一氧化碳、碳氢化合物和甲醇等高值化学品和液体燃料。但是,该项技术的商业化进程还受限于缺乏高效的催化剂,而系统清楚地理解催化剂的构效关系是设计高效催化剂的重要前提。

 

       一般来说,催化剂的表面应力状态能够调制催化剂的电子结构,将对催化性能产生重要影响。但是,由于难以将催化剂的应力调控和电子结构调控孤立开来,针对表面应力结构在CO2电催化还原过程中的调控机制目前并不清楚。面对这一挑战,研究人员以Pd单晶八面体纳米晶和孪晶二十面体纳米晶作为准模型体系,在保证两者尺寸、表面晶面和表面包裹分子相同的情况下,研究了钯纳米晶表面应力与二氧化碳电催化还原性能之间的内在关联。在-0.8 V(vs. RHE)时,Pd孪晶二十面体纳米晶上生成一氧化碳的法拉第效率达到91.1%,远高于Pd单晶八面体纳米晶(~50%)。通过分子动力学模拟、第一性原理计算以及电化学测试,发现表面拉伸应力提升了Pd孪晶二十面体纳米晶的d带中心,从而增强了催化剂表面CO2的吸附和活化,显著提高了CO2电催化还原活性和选择性。该项结果诠释了催化剂表面结构与催化反应活性间的对应关系,对于设计高效CO2电还原催化剂提供了新的研究思路。

 

      该项研究得到了中科院前沿科学重点研究项目、国家重大科学研究计划、国家自然科学基金、博士后科学基金等项目的资助。

 

论文链接:

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201612617/abstract

 

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